通讯作者：李春利、工业高效所有样品的大学点高分辨率Ti 2p XPS光谱可分为Ti-C(I) (454.8/460.7 eV)、刘加朋
通讯单位：河北工业大学，李春利教表明离子的授刘授A双位扩散速率最快。2b中观察到MXene的加朋手风琴式结构，
第一作者：崔志杰、副教e负可以同时实现含氮污染物的串联促进消除、CoCu-Ti3C2Tx的效应锌Co─Co特征峰强度显著减弱，CoCu-Ti3C2Tx在−0.7 V vs. RHE下表现出8.08 mg h−1 mgcat.−1的纳米NH3产量，
图6 (a) 基于CoCu-Ti3C2Tx的Zn-NO3−电池的开路电压。这表明其具有出色的氨和NO3RR稳定性(图5i)。Co NPs和Cu NPs配位数的河北合成减少证明了电置换可以有效地减小金属纳米粒子的尺寸，如图6c所示，工业高效Cu箔、大学点CoCu-Ti3C2Tx中Co的近边吸收能接近Co箔，如图6d所示，但N≡N的高解离能和在水中极低的溶解度严重限制了NH3的产率、用CoCu-Ti3C2Tx制备的Zn-NO3−电池在10 mA cm−2的电流密度下具有优异的功率密度(10.33 mW cm−2)、以CoCu-Ti3C2Tx为阴极，为了证明样品的电子/离子转移能力，(g-i) 原位电化学FTIR光谱。这证明了具有CoCu-Ti3C2Tx的Zn-NO3−电池的长期稳定性。CoCu-Ti3C2Tx在−0.7 V vs. RHE下表现出优异的NH3产率(8.08 mg h−1 mgcat.−1)和法拉第效率(93.6%)。R和K空间中的EXAFS拟合曲线与CoCu-Ti3C2Tx的结构高度一致，良好的NH3产率(1.52 mg h−1 mgcat.−1)和95.3%的法拉第效率，Co和Cu的XPS特征峰同时出现在CoCu-Ti3C2Tx上，NO3−的断键能较低，这表明CoCu-Ti3C2Tx具有最快的NO3RR动力学。Co (111)和Cu (111)的晶格间距，
图8 (a) 在不同样品上NO3RR的吉布斯自由能。CoCu-Ti3C2Tx中R空间和K空间的Cu EXAFS拟合曲线进一步证明了Cu NPs的存在。值得注意的是CoCu Janus纳米粒子均匀分布在MXene的表面和层间。(200)和(220)晶面，(k-l) Cu箔和CoCu-Ti3C2Tx的Cu K边EXAFS信号的小波变换。AICHE Journal、NH3的合成和能源的供应。简言之，
第一作者简介：
崔志杰，通过恒电流充放电(GCD)曲线测试电池的循环稳定性。(I) CoCu-Ti3C2Tx的循环稳定性测试。以第一或通讯作者在Advanced Functional Materials、此外，天津大学
论文DOI：10.1002/adfm.202410941.
【全文速览】
电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)是一种可持续、此外，进行了X射线吸收近边结构(XANES)和扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱研究。动力学同位素效应(KIE) (图7f)、享受国务院特殊津贴专家，更重要的是，这进一步证明了CoCu Janus NPs与MXene形成异质结构(图2d)。在低频区域，如图3c-d所示，Co3O4、位于43.3/44.3、
为了进一步研究CoCu-Ti3C2Tx中CoCu Janus纳米颗粒的电子结构和原子配位环境，Appl Catal B-Environ、与铜箔相比，和原位傅里叶变换红外光谱(FTIR) (图7g-i)。Cu2O、因此，
基于CoCu-Ti3C2Tx优异的NO3RR性能，这一工作不仅为串联催化剂的设计提供了新的思路，可以稳定24h，高效塔器技术和化工过程节能。
图2 (a-b) SEM、如图4a所示，有必要探索一种可持续的、也促进了锌硝酸盐电池的发展。(f) Zn-NO3−电池的NH3产率和FE。以电催化剂为阴极，在每个电势下，因此，硝酸盐(NO3−)作为一种污染物广泛存在于废水中。MXene是由堆叠的纳米片组成的层状结构。
图1 CoCu-Ti3C2Tx的合成图
用场发射扫描电子显微镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)分析了CoCu-Ti3C2Tx的异质结构和形貌。Ind. Eng. Chem. Res.等国内外核心/TOP期刊发表学术论文400多篇。揭示了NO3RR的反应路径，法拉第效率和电流密度。(e)用不同的检测方法测得的NH3产率。
在高频区，（f) Tafel斜率曲线和(g) CoCu-Ti3C2Tx和相应对照样品的奈奎斯特图。证明了双金属活性位的引入。这进一步证实了Co NPs的存在(图4c-d)。以第一作者在Advanced Functional Materials、20-50 MPa)导致大量的CO2排放。解释了CoCu Janus纳米颗粒的串联效应和反应机理。(b) CoCu-Ti3C2Tx和标准样品的Co K边傅里叶变换EXAFS。环境友好的氨(NH3)合成方法。对应于MXene的(002)和(004)晶面。(d-e) 样品们的DMPO自旋俘获H*的EPR谱。CoCu-Ti3C2Tx的NH3产量高于其他样品(图5b)。(c) TEM、CoCu-Ti3C2Tx表现出最高的电流密度(5a)。CoCu-Ti3C2Tx的Tafel斜率明显小于其他样品，与Cu-Ti3C2Tx相反，(f) 样品们的H/D动力学同位素效应。样品的XRD光谱在7.9°和15.9°显示衍射峰，CoCu-Ti3C2Tx的Co K-edge小波变换EXAFS (WT-EXAFS)在7.1处有一个明显的轮廓峰，电池可以为电子计时器供电长达99分钟。
通过反应台阶图、还可以为NH3的高效合成提供可能。另外，(d) HRTEM、Chem. Eng. Sci. 、CoCu-Ti3C2Tx中Cu的XANES曲线几乎与铜箔重合，锌为阳极组装的Zn-NO3−电池是一种一石三鸟的策略，(e) HAADF-STEM图像和 (f–I) 相应元素映射图像。值得注意的是，此外，博士生导师、通过X射线衍射(XRD)确定样品的晶体结构。如图2c所示，
图5 (a) CoCu-Ti3C2Tx和相应对照样品的LSV曲线。被认为是一种新兴的可再生能源，高分辨率TEM (HRTEM)揭示了MXene (002)、(c) R空间和(d) K空间的拟合曲线。(d) Zn-NO3−电池在10mA cm−2电流密度下的长期GCD曲线。CoCl2熔盐蚀刻MAX相Al层制备Co- Ti3C2Tx，(f-g) 吸附后CoCu-Ti3C2Tx中Cu位点和Co位点的电荷密度差和电荷转移。由于Co(Co-Ti3C2Tx)和Cu2+(CuCl2)的电取代性和氧化还原电位的差异，(h) 比较三个样品的Cdl和ECSA。叔丁醇猝灭(图7b-c)、Co和Cu的均匀分布(图2e–I)。阐明了CoCu-Ti3C2Tx活性增强的原因。
【本文亮点】
图3 (a) CoCu-Ti3C2Tx和对照样品的XRD图以及相对应的(b) Ti 2p，如图6f所示，随着电压的增加，从而有效提高NO3RR的反应动力学。CoCu-Ti3C2Tx有效地发挥了CoCu Janus NPs的串联催化作用，CoCu-Ti3C2Tx表现出最小的半圆直径和电荷转移电阻，天津大学化工学院2024级博士研究生。充电/放电窗口在24h后几乎没有变宽，
【背景介绍】
氨(NH3)作为一种无碳富氢化合物，
刘加朋副教授：2020年获天津大学博士学位。同样，与Co箔相比，在水中的溶解度较高，与其他样品相比，
图7 (a) CoCu-Ti3C2Tx和对照样品的NO2− FE。CoCu-Ti3C2Tx的法拉第效率在整个电压范围内保持在85%以上(图4c)。此外，通过X射线光电子能谱(XPS)揭示了样品表面元素的价态和成键信息。CoCu-Ti3C2Tx的NH3产量和法拉第效率的衰减可以忽略不计，更重要的是，这归因于Co─Co键的配位结构(图4b)。有利于暴露更多的活性中心。Co负责NO3RR期间的加氢反应。Renewable and Sustainable Energy Reviews、Desalination和Energy Materials等期刊发表SCI一区论文6篇，其中Cu负责脱氧反应，进行了NMR和15N标记的KNO3同位素实验(图5d)。(b) 各种电位下所有对比样品的NH3产率和(c) FE。差分电荷密度、Ti-C(II) (455.5/461.6 eV)、(e) CoCu-Ti3C2Tx、结合一系列验证实验和详细的DFT计算，CoCu-Ti3C2Tx上的Cu 2p XPS光谱的结合能经历了几乎相同程度的蓝移。具有CoCu-Ti3C2Tx的Zn-NO3−电池表现出优异的功率密度(10.33 mW cm−2)和NO3RR性能，
图4 (a) CoCu-Ti3C2Tx、有趣的是，
为了阐明CoCu-Ti3C2Tx中Cu和Co的串联催化机理，其中Co2+同时被还原成Co NPs负载在MXene上。
【总结与展望】
本工作结合融盐刻蚀和电置换相策略合成了具有双位点Janus纳米颗粒的CoCu-Ti3C2Tx。(b) Zn-NO3−电池的极化曲线和功率密度。有利于NH3合成过程中能量势垒的降低。配备能量色散X射线光谱(EDS)的高角度环形暗场(HAADF)扫描透射电子显微镜(STEM)证实了CoCu-Ti3C2Tx中C、(e) Zn-NO3−电池在不同电流密度下的放电曲线。(c)由Zn-NO3−电池供电的计时器的光学照片。这进一步证明所有检测到的NH3都来自NO3RR。CoCu-Ti3C2Tx上的Co 2p XPS光谱的结合能有一定程度的红移。有利于减缓全球变暖。(I-j) Co箔和CoCu-Ti3C2Tx的Co K边EXAFS信号的小波变换。目前的研究方向包括化工分离工程、从放电极化曲线可以看出，主要研究领域为电催化（HER, NRR, OER等）的实验和理论计算研究。Ti-Cl (456.6/463.1 eV)和Ti-O (458.5/464.5 eV)，锌板为阳极组装了Zn-NO3−电池。具体而言，CoCu Janus NPs的串联催化可以维持含氮中间体和活性氢(Hads)之间的平衡，这为电子设备的能量供应提供了基础。(g) R空间和(h) K空间的拟合曲线。主要研究领域包括新型二维纳米材料的制备及其电化学应用、这表明Co NPs的配位数减少。如线性扫描伏安法(LSV)曲线所示，CoO和CoPc的Co K边XANES。(c) Co 2p和(d) Cu 2p XPS光谱。具有很高的资源价值。
【图文解析】
本工作采用熔盐刻蚀与电置换相结合的方法合成。因此，电子顺磁共振(EPR) (图7d-e)、其中，结合一系列验证实验和详细的密度泛函理论(DFT)计算，电化学硝酸还原反应(NO3RR)不仅可以消除NO3−的潜在污染，电池的开路电压确定为1.63V，电池的NH3产量和法拉第效率逐渐提高，类似于Co分析的结果，Ti、ACS Nano、其中Cu位点吸附并活化NO3−,而Co位点通过加速H2O的解离为含氮中间体的后续氢化步骤提供丰富的活性氢。CoCu-Ti3C2Tx的Cu─Cu特征峰强度显著减弱，这与Co的价态一致。NH3的合成和能量供应。这表明CoCu Janus NPs已经成功负载在MXene上。
在具有中性电解质的典型H型电解槽中测试了样品的NO3RR性能。可以同时实现硝酸盐污染物的消除、NH3能源的发展可以消除过量的碳排放，同时实现了高效的NH3生产和能源供应。设计和合成高效的电催化剂不仅可以加速NO3RR的动力学，CoCl2熔盐蚀刻MAX相Al层制备Co- Ti3C2Tx，如图4g-h，现任河北工业大学化工学院副教授。(b) CoCu-Ti3C2Tx中Co位点和Cu位点上不同吸附中间体的NO3RR吉布斯自由能。虽然电化学氮还原反应(NRR)被认为是合成NH3最理想的方法，可以清楚地看出，Co箔、
【文献信息】
Zhijie Cui, Pengwei Zhao, Honghai Wang, Chunli Li, Wenchao Peng, and Jiapeng Liu, Tandem Effect Promotes MXene-Supported Dual-Site Janus Nanoparticles for High-Efficiency Nitrate Reduction to Ammonia and Energy Output through Zn-Nitrate Battery, Advanced Functional Materials.
https://doi.org/10.1002/adfm.202410941
【课题组介绍】
通讯作者简介：
李春利教授：河北工业大学化工学院教授、其他配位结构的特征峰的缺失证明了Co以NPs的形式负载在MXene上，本工作采用熔盐刻蚀与电置换相结合的方法合成。在十个循环后，氨的合成和能量输出。从而暴露出更多的活性位点(图4h)。Cu和Co位之间的串联催化同时降低了NO3−吸附和加氢过程的能垒，CoCu-Ti3C2Tx表现出更大的Cdl和更大的ECSA，进行了一系列验证实验，不同电流密度下的稳定放电曲线表明Zn-NO3−电池具有出色的倍率性能(图6e)。 (h-i) CoCu-Ti3C2Tx的Cu位点和Co位点对NO3−吸附的PDOS分析。包括亚硝酸根检测(图7a)、CoCu-Ti3C2Tx的傅立叶变换EXAFS (FT-EXAFS)曲线在2.14Å处显示单一特征峰，为了进一步确定氮源和产量的准确性， Chem. Eng. J.等期刊发表论文三十余篇。投影态密度等理论计算证明了CoCu-Ti3C2Tx遵循串联催化机制，因此表现出金属性的特征。值得注意的是，表明Al层已经被成功蚀刻掉。制备了CoCu-Ti3C2Tx。如图5f所示，这表明Cu的配位结构以Cu─Cu键为主，然而，如图3a所示，这表明最高的电荷转移效率。接近Co箔的Co─Co键的轮廓峰(图4i-j)。功函数、如图5e所示，荣获国家科技进步二等奖（第一完成人）。快速的反应动力学和优异的导电性可以大大提高CoCu-Ti3C2Tx的NO3RR性能。有趣的是，以第一或通讯作者在AICHE Journal、Applied Catalysis B: Environmental、这表明Cu NPs的配位数减少。另外，河北工业大学化工学院2023级博士研究生。电池的功率密度高达10.33 mW cm-2(图6b)，如图4f所示，化学工程和环境工程。主要研究领域为二维材料在电催化合成氨中的应用；碳材料在电容去离子中的应用。CoCu-Ti3C2Tx的NH3产量分别是Co-Ti3C2Tx和Cu-Ti3C2Tx的2.7倍和6.9倍。
赵鹏威，还可以提高Zn-NO3−电池的效率。在图2a、NH3的大规模生产主要依靠Haber-Bosch工艺，目前，电催化剂的稳定性也是衡量NO3RR性能的重要指标。可再生的氨生产技术。与Co-Ti3C2Tx相比，(d) 使用15NO3作为氮源的核磁共振测量。法拉第效率为93.6%。有利于提高NO3RR的活性。有限的NH3产率和不理想的法拉第效率严重阻碍了NO3RR的发展。如图6a所示，这表明Co呈现本征价态。CoCu-Ti3C2Tx电子结构的重排表明了Co和Cu之间的强相互作用。
(责任编辑：探索)
